V roce 2005 získal Butler po práci komparzisty v několika televizních seriálech svou první stálou práci jako herec ve vedlejší roli Lionela Scrantona ve dvou sezónách seriálu Nickelodeon’s Declassified School Survival Guide. Jeho kamarádka ze seriálu Lindsey Shaw ho představila svému manažerovi Patu Cutlerovi, který mu okamžitě nabídl zastupování, a od té chvíle začal Butler brát herectví vážně jako svou kariéru.
V květnu 2007 získal Butler hostující roli v seriálu Disney Channel Hannah Montana, kde hrál roli Dereka Hansona po boku herečky Miley Cyrus, a v září téhož roku ztvárnil Jakea Krandla v epizodě „iLike Jake“ v seriálu iCarly společnosti Nickelodeon.
V únoru 2008 získal Butler hlavní roli v Nickelodeon/rodinném seriálu Zoey 101, kde hrál Jamese Garretta, milostného partnera titulní postavy Zoey Jamie Lynn Spears, a v březnu téhož roku se objevil v epizodě Z hlavy Jimmyho v roli Lance v epizodě s názvem „Princess“.
V červenci 2009 si Butler zahrál v rodinném dobrodružném filmu společnosti 20th Century Fox Vetřelci na půdě (v originále They Came From Upstairs), kde ztvárnil roli Jakea Pearsona po boku Ashley Tisdale, Cartera Jenkinse, Roberta Hoffmana, Kevina Nealona a Doris Roberts. Ve filmu jeho postava spolu s rodinou bojuje za záchranu svého prázdninového domu a světa před invazí mimozemšťanů. V létě téhož roku se Butler objevil v hlavní roli Jordana Gallaghera v populárním, ale krátce vysílaném seriálu ABC Family Ruby & Rockits po boku Davida Cassidyho, Patricka Cassidyho a své dobré kamarádky Alexy Vegy. Butler ztvárnil bratrance Alexiny postavy Ruby, do které je zamilovaný, což zdůvodnil tím, že s ní nikdy nevyrůstal.
V únoru 2010 získal Butler stálou roli Jonese v seriálu stanice CW Life Unexpected a ve stejném měsíci se objevil v epizodě seriálu Wizards of Waverly Place s názvem „Positive Alex“, kde hrál Alexinu novou lásku George. V červnu téhož roku se Butler objevil ve dvou po sobě jdoucích epizodách seriálu Jonas, kde hrál Stonea Stevense, a v prosinci téhož roku Butler hostoval v seriálech CSI: Miami a The Defenders.
V roce 2010 také Butlerova kolegyně z filmu Vetřelci na půdě Ashley Tisdale pozvala Butlera na konkurz na hlavní roli ve filmu Sharpay’s Fabulous Adventure, spin-offu Disneyho série High School Musical, který sledoval dobrodružství Sharpay Evansové po střední škole, když se snažila prorazit na Broadwayi. Butler ve filmu hrál Peytona Leveretta, pohledného studenta filmaře, kterého Sharpay fascinuje téměř stejně jako ona sama.
V prosinci 2010 Butler vyprávěl týdeníku Week In Rewind o tom, jak získal roli ve filmu Sharpay’s Fabulous Adventure: „Kdysi jsem s Ashley pracoval a pak jsem se o tom filmu dozvěděl, protože mi zavolala a řekla: ‚Austine, chci, abys přišel a přečetl to pro režiséra – myslím, že bys byl perfektní‘. Tak jsem šel a sešel se s režisérem, šlo to opravdu dobře a nakonec jsem do toho filmu šel.“ Produkce filmu skončila v červenci 2010 a 19. dubna 2011 vyšel přímo na DVD.
V roce 2011 získal roli Wilkeho v seriálu ABC Family Switched at Birth, který měl premiéru 27. června 2011. Ve stejném roce se upsal hlavní roli Zacka Garveyho v televizním filmu stanice Lifetime s názvem The Bling Ring, který natočila společnost Dick Clark Productions a režíroval Michael Lembeck, který předtím režíroval Vílu Zuběnku a poslední dva díly série Santa Clause, a také televizní film The Bling Ring, vysílaný 26. září 2011, ve kterém hraje Austin Butler roli Zacka Garveyho (podle Nicka Pruga). Sleduje skupinu mladých zlodějů, kteří se zaměřují na domy některých hollywoodských celebrit. Jennifer Greyová z Hříšného tance hraje Iris Garveyovou, matku Butlerovy postavy Zacka, jednoho z obžalovaných. Ve filmu dále hrají Yin Chang, Renee Olstead a Spencer Locke. Film byl uveden do kin 26. září 2011.
V lednu 2012 Butler hostoval v komedii stanice NBC Are You There, Chelsea? ve třetí epizodě „Believe“, kde ztvárnil roli Luka, zpěváka kapely, který se líbí titulní postavě Laury Prepon.
V březnu 2012 byl Butler obsazen do prequelového seriálu stanice The CW Sex ve městě, The Carrie Diaries, do role Sebastiana Kydda, zádumčivého srdcaře, který navštěvuje stejnou střední školu jako Carrie Bradshaw, kterou hraje AnnaSophia Robb. Seriál The Carrie Diaries vychází ze stejnojmenného románu Candace Bushnellové a sleduje život Bradshawové v 80. letech jako teenagerky v New Yorku. Seriál byl zrušen 8. května 2014 po dvou sezónách.
V dubnu 2014 bylo oznámeno, že se Butler připojil k hereckému obsazení hry Death of the Author v Geffen Playhouse v Los Angeles. Hrál roli Bradleyho, studenta právnické fakulty s dvojím zaměřením na politologii a matematiku, který má vystudovat bohatou univerzitu. Hru režíroval Bart DeLorenzo a napsal ji Steven Drukman. Po předpremiéře 20. května 2014 se hra hrála od 28. května do 29. června. V září 2014 bylo oznámeno, že se Butler připojil k obsazení seriálu Arrow v opakující se roli Chase. Jeho postava byla dýdžejem a milostným zájmem postavy Willy Hollandové Thea Queen.
Společně s Mirandou Cosgrove a Tomem Sizemorem si zahrál v thrilleru Vetřelci a objevil se v hororové komedii Kevina Smithe Yoga Hosers (2016) o patnáctiletých bláznech do jógy, Colleen Collette a Colleen McKenzie. Ve filmech dále hrají Johnny Depp, Lily-Rose Depp, Harley Quinn Smith a Haley Joel Osment.
V roce 2016 začal hrát roli Wila Ohmsforda v seriálu The Shannara Chronicles, televizní adaptaci románu Terryho Brookse The Elfstones of Shannara stanice MTV. Dne 16. ledna 2018 bylo oznámeno, že seriál byl po dvou sezónách zrušen. Producenti později oznámili, že se seriál prodává jiným televizním stanicím.
Dobře debutoval na Broadwayi rolí Dona Parritta, „ztraceného chlapce“ ve hře The Iceman Cometh. Předpremiéry limitované série začaly 26. března 2018 a hra skončila 1. července 2018. Podle recenze Hiltona Alse v časopise The New Yorker: „Ačkoli v inscenaci fenomenálního dramatu Eugena O’Neilla The Iceman Cometh, kterou nastudoval George C. Wolfe, vystupuje mnoho herců, je tu jen jeden a jmenuje se Austin Butler.“
V červenci 2019 se objevil ve filmu Quentina Tarantina Tenkrát v Hollywoodu jako fiktivní verze Charlese „Texe“ Watsona, který se považoval za pravou ruku Charlese Mansona. Ve stejném měsíci byl Butler obsazen do role Elvise Presleyho v životopisném filmu Elvis o zpěvákovi, který režíroval Baz Luhrmann. V únoru 2021 byl obsazen do hlavní role ve válečné dramatické minisérii Masters of the Air.