8.5.2 Artificial Radioactive Tracer
原子炉では、中性子との核反応や使用済み燃料元素（FPやTR元素）の再処理により放射性トレーサーが生成されることがあります。 また、核分裂生成物はウランをターゲットとして放射化することによっても得ることができる。 加速器（サイクロトロンや線形加速器）では、ターゲットに正電荷の粒子を照射する。 核反応の一般的な特徴については、第6章「核反応」で解説しています。 最も重要な放射性トレーサーは8.6節で別に示す。
放射性トレーサーの調製は、核反応による同位体の調製と化学プロセスによる目的の化合物の調製の2つのステップからなる。 多くの照射プロセスでは、ターゲットと生成物の化学種が異なる、つまり、用途に必要な化学種が必ずしも直接生成できない。 これには主に2つのプロセスが関係している。 第一に、照射中にターゲットの放射線分解が起こり、化学種が変化することがある。 第二に、ターゲットの他の成分も核反応で変化し、生成物には他の放射性同位元素も含まれる可能性がある。 さらに、望ましくない副産物の生成につながる可能性のある反応として、ターゲットの他の同位体や化学的不純物の核反応、およびすでに生成された放射性同位体との二次核反応があります。 このため、ターゲットは非常に純粋な物質でなければならず、可能であれば素粒子であることが望ましい。 酸化物や炭酸塩も、酸素や炭素の核反応を無視でき、生成物が安定な同位体であるため、適している。
照射した元素の他の核種が核反応に入り、望ましくない放射性同位体を生成する場合、照射後にターゲットを濃縮、つまり同位体の濃度を高めなければならない。 例えば、天然の銀は107Agと109Agの2つの同位体から構成されています。 銀に中性子を照射すると、(n,γ)反応により108Agと110Agの同位体が生成されます。 これらの同位体のうち1つだけを必要とする場合、銀の同位体を質量分析で分離することができます。
濃縮ターゲットは、自然の同位体比を持つ物質中の標的核種の濃度が非常に低い場合に使用されます。 例えば、陽子線照射により18Oから18F同位体が生成される。 濃縮されたターゲットの場合、生成核種の比放射能も高くなる。
核反応によっては、二次核反応も起こりうる。 例えば、125Iの生成では、125Iの後続核反応が起こる。 125I(n,γ)126I. 二次核反応の影響は、照射時間を制御するか、望ましくない同位体の半減期が主生成物の半減期より短い場合は冷却することで制限できる。
目的の放射性同位体は放射化学的方法（クロマトグラフィー、イオン交換、蒸留、昇華、沈殿、熱クロマトグラフィーなど）で分離することが可能である。 方法は簡単であればあるほどよい。
前述したように、特定の用途に必要な化学化合物を得るためには、放射性同位体をさらに操作する必要があり、これには製造条件（pH、酸化還元電位など）、化学反応、精製手順が含まれる。
放射性同位体の製造中に覚えておくべきことは、キャリアフリーまたはちょうど最小限のキャリア含有同位体が高い比活性を有しているという点である。 キャリアフリー同位体は、原子番号が変化する核反応や生成物の娘核種も放射性である核反応で生成され、核反応で生成した親核種と分離することができます。 例えば、Szilard-Chalmers反応を用いると、ある種のキャリアフリーの放射性同位元素を生成することができる。 この方法は、生成された放射性同位元素の反跳を利用して、その化学結合を切断するものである。 このようにして、新しい化学化合物が形成され、放射性同位体と不活性同位体が異なる化学化合物の中にあるため、同じ元素の異なる同位体を含む標的および生成物を化学的手順で分離することができる。 例えば、127I(n,γ)128I核反応では、標的中のヨウ素は有機化合物またはヨウ素酸塩であり、放射性ヨウ素はヨウ化物イオンとして存在する。 臭素と塩素の同位体は、同様の核反応とSzilard-Chalmers反応を持っています。 また、クロム酸イオン、マンガン酸イオン、リン酸イオン、ヒ酸イオンに含まれる不活性なクロム、マンガン、リン、ヒ素の同位体も同様の反応が可能である。 特に生成物の半減期が短くて適当な長時間照射が可能な場合、つまり放射性生成物の最大放射能に近づくことができる場合、高断面積の核反応によって比放射能の高い無担保放射性同位体を生成できる（6.1節と式（6.9）と式（6.11）参照）
6.2.1 節で述べたように、中性子との核反応は原子炉で容易に作ることができる。 原子炉の照射路上に配置された標的物質を照射することにより、放射性同位元素を生成することができる。 原子炉での放射性核種生産のもう一つの可能性は、使用済み燃料要素の再処理である。 この方法では、核分裂生成物や超ウラン元素の同位体を得ることができる。 235U同位体を含むターゲットを原子炉の照射路で照射し、ターゲットから放射性同位体を分離するという2つの方法を組み合わせることができる。 この手順は半減期の短い核分裂生成物の生成に重要である。
7.3.2節で述べたように、使用済み燃料要素（または照射された235U）の再処理の最初のステップは、ほとんどの場合、リン酸トリブチルによる抽出と、その後の化学手順で超ウラン元素を分離することである。 核分裂生成物の数は、半減期の長い同位体を含めて約300種類。 これらの核分裂生成物は多くの化学元素の同位体であるため、化学的な手順が複雑になるのが普通である。 まず、化学的に類似した核分裂生成物を抽出、イオン交換、沈殿などの方法で分離し、次に化学的に類似した元素群から個々の同位体を分離する。
核分裂生成物の分離の例として、ここでは140Baの分離を示す。 核分裂生成物の溶液に硝酸鉛溶液を加え、140Ba（II）イオンを含む硫酸鉛を硫酸で沈殿させる（共沈）：
90Srで汚染された沈殿物をKNaCO3で消化し硝酸で溶かす。 次に炭酸バリウム・鉛を炭酸アンモニウムで沈殿させ、再び硝酸に溶かす。 炭酸塩による沈殿と硝酸による溶解は、沈殿物の放射性純度が高くなるまで繰り返される。 所望の純度になったところで、0℃で濃塩酸を加える。 鉛イオンは塩化鉛として沈殿し、バリウムイオンが溶液中に残留する。 残留した鉛イオンは電気分解により除去されます。 この方法でキャリアフリーの140Ba同位体が得られる。
放射性同位体は、サイクロトロン（図8.7参照）や線形加速器（図8.8参照）で荷電粒子を照射することにより（6.2.3節で述べた）製造することが可能である。 この方法は原子炉での中性子による核反応より古くからある。 6.2.6節で述べたように、より重い超ウラン元素は荷電粒子の照射によって生成されてきた。 加速器での同位体製造では、標的が非常に高温になるため、冷却が非常に重要であり、必要であればクライオジェンも適用される（図8.9を参照のこと）。 ターゲットへの要求は原子炉と同じです。
図8.7. (A)サイクロトロンの図式。 (B）バークレーにある最初のサイクロトロン（加速チャンネルの直径は約12cm）
図8.8.サイクロトロンの構造。 線形加速器のスキーム
交流電圧の供給で作動する管の中をプロトンが飛んでいく。 管の長さは、陽子がある管から次の管に移るたびに加速電圧に出会うように、変化の周波数に関連して調整される。
図8.9。 サイクロトロンにおける極低温ターゲット設計。
Firouzbakht, M.L., Schlyer, D.J., Fowler, J.S., 2006より転載。 濃縮二酸化炭素からフッ化物を製造するための極低温ターゲット設計の考察。 Nucl. Med. 26, 749-753 Firouzbakht et al. (2006), with permission from Elsevier.
Some radioactive isotopes are produced by spallation reaction too (see Section 7.3.2).
図6-7では原子番号Z、質量数Aの核種の生成に至るさまざまな可能性を放射性崩壊による生成も含めてまとめている。 同位体の製造方法を選択する際には、一般的な核反応、同位体の純度や用途などの要求、利用可能な技術などを考慮する必要がある
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