W 2005 roku, po pracy jako statysta w kilku seriach telewizyjnych, Butler wylądował swoją pierwszą regularną pracę jako aktor tła grający rolę Lionela Scrantona przez dwa sezony na Nickelodeon’s Ned’s Declassified School Survival Guide. Jego przyjaciel na show, Lindsey Shaw, przedstawił go do jej menedżera, Pat Cutler, który natychmiast zaoferował go reprezentować, i od tego momentu, Butler zaczął biorąc aktorstwo poważnie jako career.
W maju 2007 roku, Butler wylądował gościnną rolę na Disney Channel serii Hannah Montana grając rolę Dereka Hanson naprzeciwko Miley Cyrus, a we wrześniu tego samego roku, on portretowany Jake Krandle w odcinku „iLike Jake” na Nickelodeon serii iCarly.
W lutym 2008 roku Butler otrzymał główną rolę w serialu Nickelodeon/Family show Zoey 101, grając Jamesa Garretta, miłosne zainteresowanie tytułowej bohaterki Zoey Jamie Lynn Spears, a w marcu tego samego roku pojawił się w odcinku Out of Jimmy’s Head, grając rolę Lance’a w odcinku zatytułowanym „Princess”.
W lipcu 2009 roku Butler wystąpił w rodzinnym filmie przygodowym 20th Century Fox Aliens in the Attic (pierwotnie zatytułowanym They Came From Upstairs), portretując Jake’a Pearsona, u boku Ashley Tisdale, Cartera Jenkinsa, Roberta Hoffmana, Kevina Nealona i Doris Roberts. W filmie, jego bohater, wraz z rodziną, walczy o ocalenie swojego domu wakacyjnego i świata przed inwazją obcych. Tego samego lata, Butler pojawił się w roli głównej Jordan Gallagher na popularnym, ale krótko ABC Rodzina serii Ruby & Rockits, obok David Cassidy, Patrick Cassidy i jego dobry przyjaciel, Alexa Vega. Butler sportretował kuzyna Alexy postaci Ruby, w której się podkochuje, uzasadniając, że to dlatego, że nigdy nie dorastał z nią.
W lutym 2010 roku, Butler wylądował powtarzającą się rolę jako Jones na CW serii Life Unexpected, i że w tym samym miesiącu, pojawił się w odcinku Czarodzieje z Waverly Place zatytułowanym „Pozytywny Alex”, gdzie grał Alexa nowy crush, George. W czerwcu tego samego roku Butler pojawił się w dwóch kolejnych odcinkach Jonasa, w których zagrał Stone’a Stevensa, a w grudniu tego samego roku Butler wystąpił gościnnie w CSI: Miami i The Defenders.
Również w 2010 roku, Butler’s Aliens in the Attic co-star Ashley Tisdale zaprosił go na przesłuchanie do głównej roli w filmie Sharpay’s Fabulous Adventure, spin-off Disney’s High School Musical franczyzy, która podążyła za przygodami Sharpay Evans po liceum, jak ona próbuje dostać jej wielką przerwę na Broadwayu. W filmie Butler zagrał Peytona Leverette’a, przystojnego filmowca studenckiego, który znajduje Sharpay prawie tak fascynującą jak ona sama.
W grudniu 2010 roku, Butler powiedział Week In Rewind o lądowaniu jego roli w Sharpay’s Fabulous Adventure: „Pracowałem już raz z Ashley, a potem usłyszałem o tym filmie, bo zadzwoniła do mnie i powiedziała, 'Austin, chcę, żebyś przyszedł i przeczytał dla reżysera do tego – myślę, że byłbyś idealny’. Więc poszedłem i spotkałem się z reżyserem, poszło bardzo dobrze i w końcu wziąłem udział w filmie.” Film zakończył produkcję w lipcu 2010 r. i został wydany bezpośrednio na DVD 19 kwietnia 2011 r.
W 2011 r. zarezerwował rolę Wilke’a w serialu ABC Family Switched at Birth, debiutując 27 czerwca 2011 r. W tym samym roku, podpisał się na grać główną rolę Zack Garvey w filmie telewizyjnym Lifetime nazwie Bling Ring, wykonane przez Dick Clark Productions i reżyserii Michaela Lembeck, który wcześniej reżyserii Tooth Fairy i dwie ostatnie raty w Santa Clause franczyzy, jak również The Bling Ring, film telewizyjny Lifetime, wyemitowany 26 września 2011 roku, który gwiazdy Austin Butler jako Zack Garvey (na podstawie Nick Prugo). Podąża za grupą młodych włamywaczy, jak celują w domy niektórych z hollywoodzkich gwiazd. Jennifer Grey z Dirty Dancing gra Iris Garvey, matkę granego przez Butlera Zacka, jednego z oskarżonych. W filmie występują również Yin Chang, Renee Olstead i Spencer Locke. Film został wydany 26 września 2011 roku.
W styczniu 2012 roku Butler gościnnie wystąpił w komedii NBC Are You There, Chelsea? w trzecim odcinku „Believe”, grając rolę Luke’a, głównego wokalisty zespołu, który przyciąga tytułową postać Laury Prepon.
W marcu 2012 roku Butler został obsadzony w serialu The CW’s Sex and the City prequel, The Carrie Diaries, aby zagrać Sebastian Kydd, brooding heartthrob uczęszczający do tej samej szkoły średniej, co Carrie Bradshaw, grana przez AnnaSophia Robb. The Carrie Diaries jest oparty na powieści Candace Bushnell o tej samej nazwie i śledzi życie Bradshaw w latach 80-tych jako nastolatka w Nowym Jorku. Pokaz został anulowany 8 maja 2014 roku, po dwóch sezonach.
W kwietniu 2014 roku ogłoszono, że Butler dołączył do obsady sztuki Death of the Author w Geffen Playhouse w Los Angeles. Wcielił się w rolę Bradleya, studenta pre-legalnego z podwójnym kierunkiem w naukach politycznych i matematyce, i ma ukończyć zamożny uniwersytet. Reżyserem sztuki jest Bart DeLorenzo, a autorem scenariusza Steven Drukman. Po pokazach przedpremierowych 20 maja 2014 roku, sztuka była wystawiana od 28 maja do 29 czerwca. We wrześniu 2014 roku ogłoszono, że Butler dołączył do obsady Arrow jako powracająca rola Chase’a. Jego postać była DJ-em i miłosnym zainteresowaniem postaci Willa Hollanda – Thea Queen.
Współtworzył z Mirandą Cosgrove i Tomem Sizemore w filmie sensacyjnym The Intruders, a także pojawił się w horrorze-komedii Kevina Smitha Yoga Hosers (2016), o 15-letnich orzechach jogi, Colleen Collette i Colleen McKenzie. W filmach występują również gwiazdy Johnny Depp, Lily-Rose Depp, Harley Quinn Smith i Haley Joel Osment.
W 2016 roku zaczął grać rolę Wila Ohmsforda w The Shannara Chronicles, telewizyjnej adaptacji MTV powieści Terry’ego Brooksa The Elfstones of Shannara. 16 stycznia 2018 roku ogłoszono, że serial został anulowany po dwóch sezonach. Producenci ogłosili później, że seria jest sprzedawana do innych sieci.
Zadebiutował na Broadwayu grając Dona Parritta, „zagubionego chłopca” w The Iceman Cometh. Przedpremierowe pokazy ograniczonego nakładu rozpoczęły się 26 marca 2018 roku, a sztuka została zamknięta 1 lipca 2018 roku. Per Hilton Als recenzja sztuki w The New Yorker: „Chociaż w inscenizacji George’a C. Wolfe’a fenomenalnego dramatu Eugene’a O’Neilla, The Iceman Cometh, jest wielu wykonawców, jest tylko jeden aktor, a jego nazwisko to Austin Butler.”
W lipcu 2019 roku pojawił się w filmie Quentina Tarantino Once Upon a Time in Hollywood jako fikcyjna wersja Charlesa „Texa” Watsona, który uważał się za prawą rękę Charlesa Mansona. W tym samym miesiącu Butler został obsadzony w roli Elvisa Presleya w Elvisie, filmie biograficznym o piosenkarzu w reżyserii Baza Luhrmanna. W lutym 2021 roku został obsadzony w roli głównej w miniserialu dramatu wojennego Masters of the Air.
.