Nel 2005, dopo aver lavorato come comparsa in diverse serie televisive, Butler ha ottenuto il suo primo lavoro regolare come attore di background interpretando il ruolo di Lionel Scranton per due stagioni in Ned’s Declassified School Survival Guide di Nickelodeon. La sua amica nello show, Lindsey Shaw, lo presentò al suo manager, Pat Cutler, che si offrì immediatamente di rappresentarlo, e da quel momento in poi, Butler iniziò a prendere seriamente la recitazione come carriera.
Nel maggio 2007, Butler ottenne un ruolo da guest star nella serie di Disney Channel Hannah Montana interpretando il ruolo di Derek Hanson di fronte all’attrice Miley Cyrus, e nel settembre dello stesso anno, ha interpretato Jake Krandle nell’episodio “iLike Jake” della serie Nickelodeon iCarly.
Nel febbraio 2008, Butler ha ottenuto un ruolo principale nello show Nickelodeon/Family Zoey 101 interpretando James Garrett, l’interesse amoroso del personaggio del titolo Zoey di Jamie Lynn Spears, e nel marzo dello stesso anno, è apparso in un episodio di Out of Jimmy’s Head interpretando il ruolo di Lance nell’episodio intitolato “Princess”.
Nel luglio 2009, Butler ha recitato nel film d’avventura per famiglie della 20th Century Fox Aliens in the Attic (originariamente intitolato They Came From Upstairs), interpretando Jake Pearson, accanto a Ashley Tisdale, Carter Jenkins, Robert Hoffman, Kevin Nealon e Doris Roberts. Nel film, il suo personaggio, insieme alla sua famiglia, combatte per salvare la loro casa di vacanza e il mondo da un’invasione aliena. Quella stessa estate, Butler è apparso nel ruolo di protagonista di Jordan Gallagher nella popolare, ma di breve durata serie ABC Family Ruby & the Rockits, accanto a David Cassidy, Patrick Cassidy e la sua buona amica, Alexa Vega. Butler ritratto il cugino del personaggio di Alexa Ruby, che ha una cotta, ragionando che era perché non è mai cresciuto con lei.
Nel febbraio 2010, Butler ha ottenuto un ruolo ricorrente come Jones nella serie CW Life Unexpected, e lo stesso mese, è apparso in un episodio di Wizards of Waverly Place intitolato “Positive Alex” dove ha giocato nuova cotta di Alex, George. Nel giugno dello stesso anno, Butler è apparso in due episodi consecutivi di Jonas dove interpretava Stone Stevens, e nel dicembre dello stesso anno, Butler è stato guest-star in CSI: Miami e The Defenders.
Anche nel 2010, la co-star di Butler, Aliens in the Attic, Ashley Tisdale, lo ha invitato a fare un provino per un ruolo da protagonista nel film Sharpay’s Fabulous Adventure, uno spin-off del franchise High School Musical della Disney che segue le avventure di Sharpay Evans dopo il liceo mentre cerca di ottenere la sua grande occasione a Broadway. Nel film, Butler ha interpretato Peyton Leverette, un affascinante studente regista che trova Sharpay affascinante quasi quanto lei stessa.
Nel dicembre 2010, Butler ha detto a Week In Rewind di aver ottenuto il suo ruolo in Sharpay’s Fabulous Adventure: Ho lavorato con Ashley una volta e poi ho saputo del film, perché lei mi ha chiamato e mi ha detto: “Austin, voglio che tu venga a leggere per il regista, penso che saresti perfetto”. Così, sono andato ad incontrare il regista, ed è andata molto bene, e ho finito per fare il film”. Il film ha terminato la produzione nel luglio 2010 ed è stato rilasciato direttamente su DVD il 19 aprile 2011.
Nel 2011, ha prenotato il ruolo di Wilke nella serie della ABC Family Switched at Birth, debuttando il 27 giugno 2011. Nello stesso anno, ha firmato per interpretare un ruolo principale di Zack Garvey nel film televisivo Lifetime chiamato The Bling Ring, realizzato da Dick Clark Productions e diretto da Michael Lembeck che in precedenza ha diretto Tooth Fairy e le ultime due puntate del franchise The Santa Clause così come The Bling Ring, un film televisivo Lifetime, in onda il 26 settembre 2011, che vede Austin Butler come Zack Garvey (basato su Nick Prugo). Segue un gruppo di giovani ladri che prendono di mira le case di alcune celebrità di Hollywood. Jennifer Grey di Dirty Dancing interpreta Iris Garvey, la madre del personaggio di Butler, Zack, uno degli imputati. Il film è interpretato anche da Yin Chang, Renee Olstead e Spencer Locke. Il film è uscito il 26 settembre 2011.
Nel gennaio 2012, Butler ha fatto da guest-star nella commedia della NBC Are You There, Chelsea? nel terzo episodio “Believe”, interpretando il ruolo di Luke, un cantante della band da cui è attratto il personaggio del titolo di Laura Prepon.
Nel marzo 2012, Butler è stato scritturato nella serie prequel di Sex and the City di The CW, The Carrie Diaries, per interpretare Sebastian Kydd, un rubacuori che frequenta lo stesso liceo di Carrie Bradshaw, interpretata da AnnaSophia Robb. The Carrie Diaries è basato sull’omonimo romanzo di Candace Bushnell e segue la vita della Bradshaw negli anni ’80 come adolescente a New York City. Lo show è stato cancellato l’8 maggio 2014, dopo due stagioni.
Nell’aprile 2014, è stato annunciato che Butler si è unito al cast della commedia Death of the Author alla Geffen Playhouse di Los Angeles. Ha interpretato il ruolo di Bradley, uno studente di pre-giurisprudenza con una doppia specializzazione in scienze politiche e matematica, ed è destinato a laurearsi in una ricca università. Lo spettacolo è diretto da Bart DeLorenzo e scritto da Steven Drukman. Dopo le anteprime del 20 maggio 2014, lo spettacolo è andato in scena dal 28 maggio al 29 giugno. Nel settembre 2014, è stato annunciato che Butler si è unito al cast di Arrow nel ruolo ricorrente di Chase. Il suo personaggio era un DJ e un interesse amoroso del personaggio di Willa Holland, Thea Queen.
Ha co-protagonista con Miranda Cosgrove e Tom Sizemore nel film thriller The Intruders, ed è apparso nel film horror-commedia Yoga Hosers (2016) di Kevin Smith, sui quindicenni fanatici dello yoga, Colleen Collette e Colleen McKenzie. I film sono interpretati anche da Johnny Depp, Lily-Rose Depp, Harley Quinn Smith e Haley Joel Osment.
Nel 2016, ha iniziato a interpretare il ruolo di Wil Ohmsford in The Shannara Chronicles, l’adattamento televisivo di MTV del romanzo di Terry Brooks The Elfstones of Shannara. Il 16 gennaio 2018 è stato annunciato che la serie è stata cancellata dopo due stagioni. I produttori hanno poi annunciato che la serie è in fase di vendita ad altre reti.
Ha fatto il suo debutto a Broadway interpretando Don Parritt, il “ragazzo perduto” in The Iceman Cometh. Le anteprime per la corsa limitata sono iniziate il 26 marzo 2018, e lo spettacolo ha chiuso il 1 luglio 2018. Per la recensione di Hilton Als della commedia sul New Yorker: “Anche se ci sono molti interpreti nella messa in scena di George C. Wolfe del dramma fenomenale di Eugene O’Neill, The Iceman Cometh, c’è solo un attore, e il suo nome è Austin Butler.”
Nel luglio 2019, è apparso nel film di Quentin Tarantino Once Upon a Time in Hollywood come una versione fittizia di Charles “Tex” Watson, che si considerava il braccio destro di Charles Manson. Nello stesso mese, Butler è stato scritturato come Elvis Presley in Elvis, un film biografico sul cantante diretto da Baz Luhrmann. Nel febbraio 2021, fu scritturato come protagonista nella miniserie drammatica di guerra Masters of the Air.