Los pangolines son solitarios, la mayoría son nocturnos y muy sigilosos; por lo tanto, es difícil para los científicos estudiarlos en la naturaleza, y siguen existiendo muchos misterios sobre su comportamiento y hábitos. Algunas especies de pangolines, como el pangolín chino, duermen en madrigueras subterráneas durante el día, y otras, como los pangolines de vientre negro y los pangolines de Sunda, duermen en los árboles. Salen por la noche para buscar insectos. Los pangolines están bien adaptados para cavar: excavan madrigueras con sus fuertes patas delanteras y garras, y utilizan la cola y las patas traseras como apoyo y equilibrio. En los túneles subterráneos, excavan los lados y los techos de los pasajes empujando hacia arriba y de lado a lado con sus duros cuerpos escamados. Utilizan sus patas delanteras y traseras para retroceder la tierra acumulada hacia la entrada de la madriguera, y patean vigorosamente la tierra fuera de la entrada hasta un metro o más.
Los pangolines chinos de las zonas templadas pasan los meses de invierno en madrigueras profundas. Las madrigueras de invierno se excavan estratégicamente cerca de los nidos de termitas que proporcionan una fuente de alimento duradera. En la leyenda china se dice que los pangolines viajan por todo el mundo bajo tierra, y en el idioma cantonés el nombre de los pangolines se traduce como «el animal que excava a través de la montaña», o «Chun-shua-cap», que se traduce como «escamoso barrenador de colinas».
Aunque las especies de pangolines comparten muchas características y hábitos, también hay diferencias. Los pangolines de vientre blanco son trepadores arbóreos, mientras que los pangolines terrestres son habitantes del suelo. Y algunos, incluidas las cuatro especies asiáticas, son oportunistas y pueden encontrarse forrajeando tanto en los árboles como en el suelo. Los pangolines indios que se encuentran en Sri Lanka viven, al parecer, en las copas de los árboles de la selva tropical, donde se encuentran los frutos y las flores que atraen a las hormigas, en lugar de hacerlo a nivel del suelo, donde está muy oscuro y el suministro de alimentos es limitado. Algunas especies de pangolines tienen incluso colas semiprehensibles: pueden agarrarse y colgarse de las ramas con sus colas, lo que les ayuda a trepar.
Las escamas de los pangolines proporcionan una buena defensa contra los depredadores. Cuando se ven amenazados, los pangolines pueden enroscarse rápidamente en una bola, protegiendo sus indefensas partes inferiores. También disuaden a los depredadores silbando y resoplando, y azotando sus afiladas colas. Los pangolines, que dependen de su fuerte sentido del olfato, identifican sus territorios marcándolos con orina y secreciones de una glándula especial, y esparciendo heces. Los científicos sospechan que estos olores anuncian la dominación y el estatus sexual, y también pueden ayudar a los individuos a reconocerse entre sí.